重力

Jan 21, 2024

Scientific Reports volume 13、記事番号: 9400 (2023) この記事を引用

メトリクスの詳細

地下岩石における二酸化炭素 (\(\hbox {CO}_2\)) の隔離に関連する多くの課題は、誘起または既存の亀裂ネットワークを介した流体の注入と、これらの流体が地球化学的相互作用によってどのように変化するかに関連しています。今回、我々は、亀裂における流体の混合と炭酸塩鉱物の分布が重力による化学力学によって制御されていることを実証します。光学イメージングと数値シミュレーションを使用して、2 つの混和流体間の密度コントラストにより、破壊傾斜角が 90\(^\circ\) (垂直破壊面) から減少するにつれて面積範囲が増加する低密度流体ランレットの形成が引き起こされることを示します。 ) から 30\(^\circ\)。ランレットは時間の経過とともに維持され、ランレットの安定性は層流状態で発生する重力による 3D 渦の形成によって制御されます。均一な析出が誘発されると、炭酸カルシウムが水平亀裂の表面全体を覆いました (0\(^\circ\))。ただし、10\(^\circ\) を超える破壊傾斜の場合、ランレットの形成により、析出の面積範囲は破面の 15% 未満に制限されました。これらの洞察は、亀裂に沿った石灰化を通じて \(\hbox {CO}_2\) を隔離する能力は、重力に対する亀裂の方向に依存し、水平亀裂は均一にシールされる可能性が高いことを示唆しています。

地球の大気中の二酸化炭素 (\(\hbox {CO}_2\)) を減らす 1 つの方法は、捕らえた \(\hbox {CO}_2\) を地球の地下に注入することです。 \(\hbox {CO}_2\) を所定の位置に保持します1。鉱化作用2による岩石中の地下 \(\hbox {CO}_2\) の貯留は、注入された自然発生流体の特性、破面に沿った反応性と鉱物学、さらには破砕ネットワークの形態と接続性と密接に結びついています。流体が流れる部分。アイスランドでの野外実験 (Carbfix) では、2012 年に地下玄武岩層に注入された 220 トンの \(\hbox {CO}_2\) の 95% が方解石やその他の鉱物に変換されたことが示されました。このプロセスでは、\(\hbox {CO}_2\) が水 (炭酸) に溶解され、亀裂網を通して玄武岩層に注入されます。炭酸は玄武岩から陽イオンの放出を引き起こし、次に炭酸溶液と反応して炭酸塩鉱物を形成します。これらの化学プロセスは破断面を変化させるだけでなく、流体の組成と密度、ひいては破砕ネットワーク内の流体力学と流体混合にも影響を与えます。

これは、密度コントラストを持つ 2 つの混和性流体がどのように混合し、亀裂内に鉱物沈殿物を形成するかという基本的な疑問を引き起こします。割れ目内の鉱物の析出は、混合を制御する割れ目内の流路形状4、流体と岩石の相互作用と鉱化の範囲と空間分布を制御する流体の拡散と分散5、および岩石に沿った鉱物の不均一性によって影響を受けることが知られています。誘発された鉱物沈殿の種類に影響を与える破砕流路4、6、7、8、9、10。しかし、これまでの研究では取り上げられていなかった重要な要素は、重力に対する破壊方向が化学力学に及ぼす影響である。水平亀裂では、注入された流体の密度が異なる場合に流体の分離が発生し、密度の低い流体が密度の高い流体の上に乗ります。混和性流体の場合、密度勾配は二重拡散によるフィンガリング 11、対流による混合 12、およびレイリー・テイラー不安定性 13、14 などの不安定性を引き起こす可能性があります。重要な問題は、これらの不安定性が流体の混合にどのような影響を及ぼし、ひいては傾斜した破断面にわたる鉱物の析出にどのような影響を与えるかということです。

この論文では、視覚的な実験室実験と数値モデリングを組み合わせて、重力による化学力学が流体の混合と均一な開口部の亀裂内の析出物の分布を制御することを示します。我々は、2 つの流体間の密度のコントラストにより、密度の低い流体が狭い流路に閉じ込められる可能性があることを実証します。ランレットのサイズは、重力に対する破面の向きによって異なります。ランレットの形状と安定性は、層流領域における重力によって引き起こされる 3D 渦の影響を受け、その渦は混合ラインと破面全体にわたる炭酸塩析出物の空間分布にも影響します。層流状態における重力誘発不安定性の存在は、割れた岩石中の鉱物捕捉による \(\hbox {CO}_2\) の隔離における地下作業の設計と運用に影響を与える可能性があります。表面下の亀裂は、方向に応じてシールの仕方が異なる場合があり、特に垂直方向に向けられた場合、亀裂の自己修復能力に影響を及ぼします。水平の亀裂は、鉱物の沈殿によって均一にシールされる可能性が高くなります。

非反応性流体を使用した実験は、密度コントラストのみが、2 mm の均一な開口部を備えた傾斜亀裂 (100 mm x 100 mm) での 2 つの流体の混合にどのように影響するかを理解するために実行されました (補足情報の図 S1)。より密度の高い溶液 1 は \(\hbox {Na}_2\) \(\hbox {CO}_3\)、NaCl、および水で構成され (補足情報の表 S1 を参照)、左側の入口ポートから導入されました。密度の低い溶液である溶液 2 は、右の入口ポートから導入され、\(\hbox {Na}_2\) \(\hbox {CO}_3\) と水のみで構成され、約 7.1% の密度コントラストが得られました。。溶液 1 には、2 つの溶液のイメージングを可能にするブロモクレゾールグリーンも含まれています (図 1)。最初に、破砕面を溶液 2 で飽和させ、次に両方の流体を同じ速度で同時に破砕面に注入しました。条件が層流領域（レイノルズ数 \(\sim 1.34\)）にあることを確認するために、0.17 ml/分の速度が使用されました。溶液 2 は右側のポート (図 S1) からポンプで注入され、より密度の高い流体 (溶液 1) は左側のポートから同じ流量でポンプで注入されました。 (注: 0\(^\circ\) と 90\(^\circ\) の体液侵入のムービー SM7 と SM8 は補足情報にあります。)

当初、2 つの流体間の密度コントラストにより、重力によって流体の層別が発生し (図 1 の 25 分)、密度の低い流体 (白) が密度の高い流体 (青) の上にありました。 90\(^\circ\) の破壊傾斜の場合、密度の低い流体の狭い流路が、密度の低い流体の入口ポートの真上に形成されることが観察されました。 0\(^\circ\) より大きい破壊傾斜の場合、溶液 2 がより密度の高い溶液 1 によって破壊面から完全に移動した後 (75 分) もランレットが残っていることが観察されます。ランレットの幅は、破壊傾斜角が 90\(^\circ\) から 15\(^\circ\) に減少するにつれて増加しました (図 2)。傾斜角が 0\(^\circ\) より大きい場合、ランレットのサイズは 167 分後に安定し、実験の残りの 133 分間は空間範囲が変化しませんでした。

非反応性混和流体の混合実験からの強化されたデジタル画像。各列は実験中の異なる時間 (両方の流体の圧送開始後 25、50、75、167、250 分) を表し、各行は異なる破壊傾斜角を表します。密度の低い溶液 2 を右側のポートからポンプで注入し、溶液 1 を左側のポートから注入しました。 (ポートの位置については、図 S1 の補足情報を参照してください)。

これらの実験的観察は、亀裂の場合、異なる密度の混和性非反応性流体の混合と空間分布が、亀裂面と重力の間の相対的な向きによって影響を受けることを示しています。垂直亀裂における密度コントラストにより、密度の低い流体が狭い経路に制限され、流体力学的不安定性が生じ、ランレットに沿って泡状の特徴が形成されます（たとえば、図 1 250 分における 90\(^\circ\)）。たとえば、傾斜角が 90\(^\circ\) の場合、より密度の低い溶液の個別の気泡が観察されます (図 1、時間 50 ～ 250 分)。一方、破壊傾斜が 30\(^\circ\) と 60\(^\circ\) の場合、ランレットパスの周囲に沿った波紋が 50 分と 75 分で観察されます (図 2 左)。ランレットは、破壊傾斜 15\(^\circ\) と 30\(^\circ\) の出口付近で 2 つの分岐に分かれています。

図 2a ～ f は、さまざまな破壊傾斜に対する同時流体侵入の開始後 250 分後のランレットの形状の比較を示しています。画像内の密度の低いソリューションを強調して面積を推定するために、MATLAB ベースのコードを使用して流体密度濃度のバックグラウンド勾配を減算しました。密度の低い溶液領域の面積は、さまざまな傾斜角度の処理画像から評価され、破面の面積で正規化されて、図2gに示す破断面積の割合の値が得られました。破壊傾斜角が減少するにつれて、密度の低いランレットの面積が増加しました。傾斜角による面積の変化は csc(\(\theta\)) によって捕捉され、これは破面に平行な重力の成分に関係します。

（a）（a〜f）0\（^\circ\）、15\（^\circ\）、30\（^\circ\）、45\（^）の破壊傾斜のランレット形状の疑似カラー光学画像250 分後は \circ\)、60\(^\circ\)、75\(^\circ\)、90\(^\circ\) でした。 (g) 骨折傾斜の関数としてのランレットによって覆われた骨折領域の割合 (挿入図は傾斜角度を示します)。

ランレットの形成は、破断面を横切る流体の混合に影響を与え、ひいては流体の濃度に影響を与えることが観察されました。図 3 は、さまざまな破壊傾斜に対する高密度流体 (溶液 1) の濃度の時間変化を示しています (詳細については補足情報セクション 5 を参照)。光の強度は、予測される平均濃度に関する情報を提供しますが、実際の混合レベルを区別することはできません。ただし、2D プロジェクトの集中力は、破壊の方向が広がりパターンに及ぼす影響を理解するのに十分です。また、混合については、次のセクションで説明する沈殿を用いた実験と 3D 数値シミュレーションからよりよく理解できます。他の破壊傾斜角とは異なり、水平破壊 (0\(^\circ\)) では、溶液 1 の濃度は 100% (青色の領域) に達しません。 0\(^\circ\) では、流体は破面 (図 3 の挿入図) に対して垂直に (つまり 2 mm の開口内で) 分離し、密度の低い流体が密度の高い流体の上に乗ります。高い傾斜角 (45\(^\circ\) から 75\(^\circ\)) の場合、実験終了までに、破面のほぼ 80% には高密度流体 (100% 溶液 1 の青色) のみが含まれます。地域）。重力によって引き起こされるランレットの形状により、流体間の混合はランレットの周囲と溶液 1 と 2 の間の侵入界面で \(< 80\) 分間発生します。傾斜破壊、つまり 2 つの流体間の界面で発生します。傾斜角が減少するにつれて、混合の空間範囲は増加します。 \(0^\circ\)–\(30^\circ\) および \(90^\circ\) の破壊傾斜では、流体濃度は定常状態に達しています。しかし、\(45^\circ\) ～ \(75^\circ\) の傾斜では、濃度は依然として時間の経過とともに変化しており、流体の偏析 (図 3) とランレット形成プロセスの両方が流体の混合に寄与していることを示唆しています。

(a – g) 実験時間の関数としての、より密度の高い流体 (溶液 1) の濃度。挿入図は、破壊傾斜角の関数としての流体偏析のスケッチです。

破壊傾斜角 15\(^\circ\) ～ 90\(^\circ\) のランレットには気泡と波紋が観察されます (図 1)。不安定性は、2 つの流体間の速度と密度の両方の違いから発生する可能性があります。私たちの実験では、流体は同じ速度で送り込まれますが、ランレットの形成により溶液 2 が流れる面積が減少するため、2 つの流体間に速度のコントラストが生じます。ケルビンヘルムホルツ (KH) 不安定性は、速度の異なる 2 つの流体間の界面に沿って発生します 15。水平型ヘレショーセルを使用した研究では、密度と粘度が異なる 2 つの非混和流体間の KH 不安定性の波長がセルの開口部の影響を受けることが判明しました。固定開口部の場合、ガスとオイルの間の界面の波長は入口からの距離とともに増加しました16。レイリー・テイラー (RT) 不安定性は、密度が異なる 2 つの流体間の界面でも発生する可能性があります 13。垂直ヘレショーセルの RT 不安定性の研究 17,18 では、2 つの流体間の界面に沿った不安定性の波長 \(\lambda\) が開口部 b に依存することが観察され、具体的には \(\lambda \sim 2b/3\) 拡散が無視できる場合（つまり、ペクレ数が大きい場合、\(Pe = b3\delta \rho g/\mu D\)、\(\mu\) は粘度、\(\delta \rho) \) は密度差、g は重力によって引き起こされる加速度です)。 Pe が小さい場合は、\(\lambda = b/Pe\) になります。

特徴の間隔が時間の経過とともに変化するかどうかを判断するために、2 つの異なる時間で気泡間隔および/またはリップル波長を測定しました。図 4 は、ポンピング開始後 83.33 分および 250 分の時点で 15\(^\circ\) ～ 90\(^\circ\) の破壊傾斜のランレット内で観察された気泡/リップルの間隔を示しています。間隔は、画像内のランレットに沿った連続する膨らみ間の距離を測定することによって取得されました。 15\(^\circ\) ～ 75\(^\circ\) の破壊傾斜における波紋/気泡間の平均間隔は 5.87 ～ 6.74 mm の範囲であり、入口からの距離に応じて変化しますが、これは KH の観察とは異なります。非混和性流体の不安定性16． 90\(^\circ\) の場合、泡状の特徴間の間隔は 3.51 mm で、83.33 分から 250 分の間で比較的一定です。平均気泡/波紋間隔は、傾斜角 45\(^\circ\) から 75\(^\circ\) の範囲で増加しました。測定された間隔は、レイリー・テイラー (RT) 不安定性から予想される波長 \(\lambda\) のオーダーです。流体力学的不安定性は、2 つの流体が反応して析出物が形成される場合に重要となる 2 つの流体間の混合ラインの形状に影響を与えます。また、不安定性のフィーチャ間隔は、破壊傾斜の点で重力の影響を受けます。間隔分析により、不安定性は KH 不安定性ではなく RT 不安定性によって引き起こされる可能性が高いことが示されています。

T=83.33 分および T=250 分の角度 15\(^\circ\) から 90\(^\circ\) における波紋間のスペースの値。口径は2mmです。ポンプ速度は、溶液 1 と 2 の両方で 0.17 ml/分です。濃度コントラストは 1111/1031.8 です。小さな四角は平均を表し、左右の境界はそれぞれ最小値と最大値を表します。

実験で観察されたランレットの形成と不安定性を引き起こすメカニズムを解明するために、3D 細孔スケールシミュレーションを実施しました。垂直に傾斜した亀裂については、亀裂に同時に注入された 2 つの流体がどのようにランレット形成につながるかを調べるためにシミュレーションが実行されました。比較のために、シミュレーションは最初に密度コントラストなしで実行され(図5c、d)、次に実験で使用した同じ密度コントラスト(図5a、b)を使用して実行されました。シミュレーションとモデル化の仮定で使用される支配方程式は補足情報セクション 6 にあり、表 S.5 には各ケースの流体のシミュレーションパラメーターがリストされています。深さ平均濃度場と流線を図5に示します。深さ平均濃度場は開口方向の濃度値を平均することで得られ、流線は3次元速度場に基づいて作成されています。深さ平均濃度場と流線を比較すると、2 つの流体間に密度差がある場合、軽い流体は狭い経路、つまりランレットに閉じ込められます (図 5a)。密度差がないとランレットは形成されず (図 5c)、流線は分散します (図 5d)。密度差のある水平破壊（図1上段）と密度差のない垂直破壊（図5）がランレットの形成を引き起こさないという事実は、流体間の密度差と破壊方向の両方がランレットの形成を引き起こさないことを裏付けています。ランレットの形成には重力に対する考慮が必要です。

(a) 2 つの流体の密度が異なる場合の x 方向と y 方向 (つまり破面) の深さ平均濃度場。 (b) 2 つの流体の密度が異なる場合の流線。 (c) 2 つの流体が同じ密度を有する場合の深さ平均濃度場。 (d) 2 つの流体の密度が同じ場合の流線。

流線 (図 5b) からは、ランレットの周囲にいくつかの渦が発生していることが観察されます。全体的なランレットの形状は維持されていましたが、ランレットの形状は不安定であり、時間の経過とともに小さな変動を示しました。この現象は、異なる密度の流体が相対速度を持つときに発生するケルビン - ヘルムホルツ - レイリー - テイラー不安定性に似ています。ランレット付近の渦流構造は、温度差による密度勾配によって引き起こされるよく知られた現象であるレイリー・ベナール不安定性によって引き起こされる対流ロールに似ています。暖かい流体が冷たい流体の下にある場合、温度勾配によって生じる密度勾配によって浮力が生じます。より暖かくて軽い流体は上に移動し、より冷たくて重い流体は沈み、その結果、対流ロールの流れパターンが生じます。ロールの回転は通常安定しており、小さな変動はロールの安定性に影響を与えません。しかし、より大きな摂動は回転に影響を与え、不安定な流れを引き起こす可能性があります19,20。私たちのシステムでは、温度差はありませんが、流体間の濃度差により密度差が生じ、軽い流体は上に流れ、密度の高い流体は下に流れます。したがって、2 つの流体間の濃度差による浮力は、レイリー - テイラー不安定性を引き起こし、ランレット付近の不安定な渦流構造を引き起こします 13,14。浮力に加えて、ランレット流とバックグラウンド流の間には相対速度が存在します。噴射された流体は狭い経路 (つまりランレット) を通って集中するため、ランレットの速度は周囲の流体よりも大きくなります。密度コントラストと相対速度の組み合わせにより、対流ロールの安定性が損なわれ、不安定な渦流が発生します。この不安定な渦流はランレットの不安定性の原因であり、渦流運動を通じてランレットの形状に影響を与えます。さらに、渦の周りの複雑な 3D 流線はランレットに沿った混合を強力に制御し、それがランレットの幅と不安定性に影響を与えます。

3D 数値シミュレーションを通じて、傾斜亀裂内の流体間の密度差がランレットの形成につながる可能性があると結論付けました。渦は、流体間の密度コントラストと速度差の組み合わせによって引き起こされると考えられます。渦は時間の経過とともにランレットに関して対称になり、それによってランレット全体の形状が維持されます。

ランレットの形成は流体間の混合線を制限し、流体が岩石と相互作用する面積を制限するため、傾斜亀裂におけるランレットの形成は、亀裂に沿った鉱化作用に影響を及ぼすと予想される。この仮説を検証するために、炭酸カルシウム (\(\hbox {CaCO}_3\)) の析出を、さまざまな破壊傾斜の均一な開口部 (2mm) の破壊 (100 x 100 \(\hbox {mm}^2\)) で誘発しました。。 1 mol/L 濃度の塩化カルシウム (\(\hbox {CaCl}_2\)) 水溶液を含む溶液 3 (密度が高く、左側の入口ポートから導入) と溶液 4 (密度が低い、右側から導入) を使用して均一な沈殿を誘導しました。入口ポート) に 0.3 mol/L 濃度の炭酸ナトリウム (\(\hbox {Na}_2\hbox {CO}_3\)) を加えた水溶液を加えます (補足情報の表 S.2 を参照)。これらの流体は次の反応を引き起こします。

これにより \(\hbox {CaCO}_3\) が溶液から沈殿します (図 6a)。非沈殿実験と同様に、最初にフラクチャーに密度の低い溶液 4 を充填し、次に両方の溶液をフラクチャーに同時にポンプで一定流量 (0.17 ml/分) で 5 時間注入しました。デジタル画像は 5 秒ごとに取得されました。

式1を使用して作成された(a)均一および(b)不均一な炭酸カルシウム沈殿物のSEM画像。 (1) と (2-4) は水平骨折です。

図 7 は、傾き 0\(^\circ\) (重力に垂直な破壊面) と 90\(^\circ\) (破壊面) の破壊の \(\hbox {CaCO}_3\) 析出物分布の比較を示しています。重力に平行な平面）。水平破壊 (0\(^\circ\) 図 7a) では、混合が 2 つの流体、つまり密度の低い流体が密度の高い流体の上に乗るため、界面は本質的に水平になります (図 3)。垂直破壊では析出物の分布が異なります（90\(^\circ\) 図7b）。炭酸カルシウム沈殿物の狭い流路が、密度の低い流体を含むポートの上に観察されます (図 7b の \(\hbox {Na}_2\) \(\hbox {CO}_3\) ポート)。傾斜亀裂における反応性混和流中に流体成分がどのように混合するかを観察するために、溶液に pH 色素指示薬を添加して実験も実行されました (表 S2)。溶液 3 は、最初は黄色 (pH < 5.2) であるブロモクレゾールパープルで染色されました。密度の低い溶液 4 は、最初は青色 (pH > 5.4) であるブロモクレゾールグリーンで染色されました。亀裂内で 2 つの溶液が混合すると、pH が上昇して 6.8 を超え、混合流体が紫色に変わりました。図 8 は、溶液 3 と溶液 4 の同時ポンピング開始後 25、50、75、167、250 分間の骨折のデジタル画像を示しています。非反応性の場合 (図 1) と同様に、骨折は最初は充填されていました。反応性混和流体の実験には、密度の低い溶液 4 (図 8 の 25 分時点の青色) を使用しました。密度の低い溶液 4 が置き換えられ、密度の高い溶液 3 と混合されると、色が紫に変わります。

(a) 0\(^\circ\) および (b) 90\(^\circ\) で傾斜した割れ目における析出方解石の分布。

時間の経過とともに破面に析出物が発生します。重力に対する破壊方向は各行の左下隅に示され、各列の上部には時間が示されます。色は、pH に基づいて流体成分を識別するために使用され (黄色 - 溶液 3、青 - 溶液 4、紫 - 溶液 3 と 4 の混合)、白くなった領域には方解石の沈殿物が含まれています。注: 溶液 3 は左側からポンプで注入され、溶液 4 は右側のポートから注入されます。 (実験装置の詳細については補足情報セクション 2 を参照、沈殿形成の動画については補足動画 M1 ～ M6 を参照してください)。

流体混合に対する破壊傾斜角の影響は、(1) 炭酸カルシウム析出物の空間分布、および (2) 析出物の厚さの 2 つの方法で現れます。すべての破壊傾斜について、最初は破壊面全体が軽い溶液 (溶液 4) で飽和していたため、2 つの流体間の混合が最初に発生しました。両方の溶液を同時に骨折部にポンプで注入すると、より密度の高い溶液 3 が沈み、その後、より軽い溶液 4 が押し出され、均一な前面、つまり骨折面を横切る水平線が形成されました (時間 25 ～ 75 分は図 8、動画を参照)初期沈殿フロントを表示するには、補足情報の SM1 ～ SM6)。混合されていない高密度の流体が、時間 \(> 75\) 分間、傾斜角 \(>30^\circ\) にわたって入口ポート付近で観察されます。密度の高い溶液が出口に到達すると (時間 > 75 分)、密度の低い溶液が出口に補充されます。水平前線に沿って沈殿物の継続的な形成につながります。しかし、亀裂の傾斜に応じて、析出物は水平正面から沈降して（つまり、雨のように降り注ぎ）、亀裂の入り口の周囲に蓄積するか、亀裂面全体に堆積します。入口付近の領域での析出物の堆積は、45\(^\circ\) から 90\(^\circ\) の破壊傾斜で発生しました。 90\(^\circ\)の傾斜の亀裂では析出物が正面から継続的に降り注ぐのに対し、45\(^\circ\)から75\(^\circ\)の傾斜の場合には臨界量の析出物が必要でした。臨界量に達すると、析出物は傾斜した破面を滑り落ち、破面の入口付近に集まりました。これは、15\(^\circ\) または 30\(^\circ\) で傾斜した骨折では観察されませんでした。これは、沈殿物の静摩擦係数がtan (30\(^\circ\)) とtan (45\(^\circ\)) の間であることを示唆していますが、流動する溶液からの粘性抵抗力も考慮する必要があります。。

45\(^\circ\) ～ 90\(^\circ\) の破壊傾斜では、75 分を超える時間で画像に黄色が表示されます。これは、高濃度の溶液 3 が、より密度の低い溶液と相互作用していないことを示しています。 4. 非反応性の場合と同様、密度の低い流体は本質的に狭い流路 (画像の右側の青い経路) に限定され、密度の高い流体が骨折を満たします。その結果、密度の低い流体が最初に移動した後、傾斜角が大きい場合、析出物の形成は密度の低い流体の流れに沿った狭い経路に限定されました（図 8）。ランレットの縁に沿った沈殿は、これらの位置で開口部の流れを遮断するのに十分であり、したがって、混合および追加の沈殿物の形成が抑制された。

破断面にわたる析出物の範囲の変化を図 9 に示します。参照画像は、反応フロントが出口に到達した後に撮影された画像として定義されました。参照画像をすべての画像から差し引いて、沈殿物の量と空間分布の変化を定量化しました。析出物が存在すると、亀裂を透過する光が析出によって遮断されるため、ピクセル強度値は減少します。光強度が減少した場合、画像内のそのピクセルは、参照画像と比較してより多くの析出物があると定義されます。逆に、光強度が増加した場合、そのピクセルは析出物が少ないと定義されます。強度が変化しない場合、ピクセルは変化していないものとしてラベル付けされました。図 9 は、さまざまな傾斜角に対する破面全体の析出物の面積率を時間関数として示しています (t = 0 が基準座標系)。面積率は、特定の状態 (つまり、変化していない、多かれ少なかれ析出物) を表すピクセルを数え、破面を定義するピクセルの総数で割ることによって決定されました。領域は、参照画像と比較して、沈殿物が多い (青)、沈殿物が少ない (オレンジ)、または同量の沈殿物 (黄色) としてラベル付けされます。傾斜角が増加するにつれて、析出物の少ない領域が増加した。 90\(^\circ\) では、反応フロントの通過直後 (83 分) と比較して、破面の大部分 (93%) で析出物が失われました。また、60\(^\circ\) の傾斜では、堆積による破面全体での析出物の大幅な (73.94%) 損失が見られましたが、75\(^\circ\) の傾きでは、析出物の 62.65% の損失が見られました。沈殿物の損失は、45\(^\circ\) (36.99%)、30\(^\circ\) (51.07%、15\(^\circ\) (16.72%)、および 0\(^ \circ\) (14.18%)。特に大きな傾斜角では、析出物の損失は主に沈降によって引き起こされます。たとえば 15\(^\circ\) などの小さな傾斜角では、変化は比較的小さく、傾斜角が大きい領域では変化が比較的小さくなります。時間の経過とともに析出物がわずかに増加し、析出物が少なく均等な領域ではわずかな減少が見られます。\(\theta = 0^\circ\) は、析出物の損失が主に亀裂からの析出物の輸送によって生じるという点で他の角度とは大きく異なります。ほとんどの領域 (66.19%) には、参照画像と比較してより多くの沈殿物が含まれています (Sahu et al., 2009) のシミュレーション結果では、より軽い流体の重力舌状部分が水平亀裂に形成され、潜在的な混合を促進することが示されました破面全体に 2 つの溶液が存在するため、より多くの析出物が形成されます。

反応フロントが破壊傾斜角 (a) \(0^\circ \)、(b) \(15^\circ\)、(c) \(30^\circ\)、(d) \(45^\circ\)、(e) \(60^\circ\) , (f) \(75^\circ\) と (g) \(90^\circ\)。

要約すると、均一な開口部の破壊では: (1) 90\(^\circ\) の傾斜角で妨げられない沈降が起こります。 (2) 傾斜角 \(\theta > 30^\circ\) の場合、析出物は亀裂の底部まで滑り落ちます。 (3) 角度が \(45^o< \theta < 90^\circ\) の場合、沈殿物は入口付近に集まります。 (4) \(\theta < 30^\circ\) の場合、析出物は破面をほぼ完全に覆います。 (沈殿物の分布の変化は、補足情報の一部であるムービー SM1 ～ SM6 で見ることができます。)

地下地質では\(CO_2\)隔離によって引き起こされる沈殿は均一なものから不均一なものまで多岐にわたります。地表下の \(CO_2\) 隔離において均一な (細孔充填) または不均一な (表面付着) の沈殿が起こるかどうかは、流体、温度条件、および岩石の鉱物学に依存します。 \(0^\circ\) と \(90^\circ\) の破壊傾斜について 2 つの混和流体を混合することにより、粗壁破壊で形成される析出物が均一か不均一かで析出物の分布が異なるかどうかを調べる実験が行われました。。粗い壁の破壊は、オースティンチョークの誘起破壊のポリウレタンキャストから作成されました (製造の詳細については補足情報セクション 3 を参照)。均一な沈殿のための反応は式1で与えられます。不均一な沈殿物は、1mol/L濃度の塩化カルシウム(\(CaCl_2\))水溶液である溶液5を使用して生成されました(図6b)。溶液6は0.6mol/Lの濃度の塩化カルシウム(\(CaCl_2\))水溶液でした。 L濃度の重炭酸ナトリウム(\(NaHCO_3\))水溶液(補足情報表S3を参照)。これら 2 つの溶液の反応により、次のような結果が得られます。

炭酸カルシウム (\(CaCO_3\)) の表面付着沈殿と二酸化炭素 (\(CO_2\)) ガスの生成につながります。非沈殿実験と同様に、最初にフラクチャに密度の低い溶液 6 を充填し、次に両方の溶液をフラクチャに一定流量 (0.17 ml/min) で 5 時間同時にポンプで注入しました。デジタル画像は 5 秒ごとに取得されました。これらの実験および図10に示す結果では、密度の低い流体が左側のポートから導入され、高密度の流体が右側のポートから導入されました。これは、図1および2に示した非反応性混和性流体の実験とは異なります。図 1、2、3、5 に示す平滑壁破壊と均一な析出物（図 1、2、3、5）。実験後、炭酸カルシウム沈殿物の分布と厚さを測定するために、骨折の X 線 CT スキャンが行われました。

図 10 は、細孔充填炭酸カルシウムと表面付着炭酸カルシウムの沈殿物の分布を比較しています。 \(0^\circ\) の破壊傾斜の場合、均一な析出物 (図 10a) と不均一な析出物 (図 10c) の両方が破面全体にわたって観察されます。厚さの変化は、破面開口部の分布と破面のうねりやしわによって決まります。開口部は亀裂を通過する流量を制御しますが、特に水平亀裂 (\(0^\circ\)) のうねりは、密度の低い流体が高密度の流体の上に乗ることができる亀裂内の重力偏析に影響します。 \(90^\circ\) の場合、均質な析出物（図 10b）と不均質な析出物（図 10d）の両方が破断面の一部のみに限定されます。ただし、析出物の幅は、平面破壊の均一析出で観察された幅よりも広いです（図 8）。数値研究で、Cao ら 21 は、垂直破壊におけるランレットの形状、幅、安定性が次の影響を受けることを示しました。破面全体の流量の変化による破断開口部の変動。炭酸カルシウム析出物に対する重力による制御は、均質な析出物と不均質な析出物の両方に対して行われますが、垂直破壊における析出物の分布幅は表面粗さ、ひいては開口分布の影響を受けます。

(a、c) \(0^\circ\) (水平) および ( b、d) \(90^\circ\) (垂直)。カラースケールは析出物の厚さをミリメートル単位で表します。

現在および将来のエネルギー課題の多く(例: \(CO_2\) 隔離) に社会が対処できるかどうかは、流体が岩石と自然に相互作用する可能性がある地下の破砕された岩石中を流体がどのように挙動し移動するかを予測する能力にかかっています。そこに存在する発生流体。この研究では、よく理解された挙動と不活性な破壊壁を備えた単純化された化学を使用して、さまざまな方向の破壊における炭酸塩の析出と堆積を直接視覚化しました。私たちの実験観察と数値シミュレーションは、2 つの流体間に密度コントラスト (この場合は約 7%) がある場合、亀裂内での流体の混合は亀裂の方向に大きく依存することを示しています。重力に対する破面の向きは、密度によって流体の偏析を制御し、より密度の高い流体による流体の閉じ込めにつながり（図 1）、その結果、混合ラインまたは界面のサイズと分布（図 1）および混合物の分布に影響を与えます。沈殿物が生じます（図7）。破面が重力の方向と平行である場合、混合と沈殿の形成は狭いランレットに強く制限されます。純粋な層流状態ではありますが、狭いランレットの安定性を制御する渦が形成されます (図 5)。渦は、重力による分離と閉じ込めにより 2 つの流体間に速度差が生じるために発生します。破壊の傾斜が減少するにつれてランレットの面積は増加し、\(0^\circ\) (水平破壊) では破壊面が析出物で完全に覆われます。重力による影響は、均一な沈殿物分布と不均一な沈殿物分布の両方で発生することが観察されました（図10b、d）。苦鉄質および超苦鉄質岩の炭素鉱化では、注入された \(CO_2\) 飽和水はより密度が高く、周囲の地下水と完全に混和します。炭素の無機化は、\(CO_2\) と反応するカチオンの溶解に依存します。このシナリオでは、均一反応と不均一反応の両方が関係します。流体の相対密度が混合、沈殿、および/または地球化学プロセスによって変化している限り、重力による化学力学が沈殿物の分布を制御する可能性があります。

地下の \(CO_2\) 隔離貯留層では、流体と化学反応が劇的に複雑になることに留意することが重要です 22,23,24。破砕された塩水帯水層の場合、液体 \(CO_2\) (1101 \(kg/m^3\)) と水 (1025 \(kg/m^3\)) の間の \(CO_2\) 隔離の密度コントラストはおおよそ次のようになります。 7%、実験で使用した濃度コントラストと同様です。しかし、超臨界 \(CO_2\) と一部の地下塩水の間の密度コントラストは 50-70%2 にも達する可能性があり、これにより流体の分離と閉じ込めが強化される可能性があります。隔離流体は、溶解した \(CO_2\) の存在によって大きく影響を受けますが、温度勾配、破面に沿った岩石の組成、および塩水の化学的性質によっても影響を受けます。これらの要因は降水量に確実に影響します。例えば、岩石の溶解成分（本質的には化学スープ）との反応は、我々の実験で適用したような単一の過飽和ではなく、多数の過飽和閾値を超えて起こる可能性が高い。しかし、盆地や地殻活動が活発な地域における水-ガス-岩石の相互作用の複雑さにも関わらず、観察された関連する鉱脈の鉱物学ははるかに複雑ではない、つまり、通常は炭酸塩か石英のいずれかが大半を占めていることに留意することが重要です(例:25,26)。、27）。例えば、Wolfcamp 層の一部で観察された泥岩の鉱脈は、初期のドロマイト、続いて方解石、そして最後に非常に小さな石英で構成されています28。

他の流体、岩石、および破壊の特性も、流体の混合、鉱物の形成、流体と鉱物の分布に影響を与えます。 CarbFix 地質学に基づく研究では、形成される鉱物の種類は流体の pH に依存し、pH <5 では菱鉄鉱が形成され、pH >5 では Mg-Fe- および Ca-Mg-Fe-炭酸塩が形成されることが判明しました。 pH 値が高い場合、Al および Fe 水酸化物、カルセドニー、ゼオライト、スメクタイトが形成される可能性があります 24。これらの反応は破砕流路に沿って発生するため、pH およびその他の流体特性は時間と距離の経過とともに変化する可能性があります。流体の拡散性も混合に影響を与え、時間の経過とともに流体の密度コントラストを変化させます。拡散率が高いとランレット幅の増加につながる可能性が高く、拡散が流速に比べて速い場合にはランレットの形成が阻害される可能性があります。流体の注入速度は渦の形状と動きを制御するため、ランレットの安定性に影響します。構造的不均質性はランレットの形成や各開口部内の流体の層化の量に影響を与えるため、将来の研究では、破壊開口部の変動などの破壊および岩石の特性を考慮する必要があります。自然界では、破面は粗く、鉱物学的に変化するため、開口部の変動が生じ、その結果、優先流路やよどみゾーンが生じる可能性があり、図 10 に見られるように、どちらも流体の流れ、混合、輸送に大きな影響を与えることが知られています。

我々の発見はまた、岩石中の天然の亀裂ネットワークにおける炭素鉱化の程度が、ネットワーク内の亀裂の方向と、自然に存在する流体と人工的に注入された流体との間の密度コントラストによって影響を受けることを示唆している。 CarbFix サイトでは、溶岩の冷却中に形成された柱状節理 29 が観察されます。一般に、貯留層の亀裂とその方向は、地殻構造、熱特性、化学特性、岩石の特性を含む多くのプロセスの結果であり、先験的に知られる可能性は高くありません。亀裂は、異なる時定数を持ち、同時または連続的に発生する可能性のあるさまざまな刺激 (冷却、加熱、テクトニクス、溶解、流体の流れの影響を受ける沈殿) に応答して時間の経過とともに形成されることがよくあります。最も単純な概念では、主応力の不均衡により、より深い深さでは主に垂直破壊が発生し、浅い深さでは水平破壊が発生します。サイトの選択には、既存の亀裂や亀裂ネットワーク、および亀裂におけるその場鉱化による \(CO_2\) 捕捉を最大化するための注入および化学反応中の流体特性の潜在的な変化に関する知識が必要となります。これは、水平方向の亀裂が存在する場合、それらが優先的にシールされるのかという疑問を引き起こします。「ビーフ」静脈と呼ばれる密封された水平静脈は、特に堆積盆地で一般的に観察され 27 、頁岩ではしばしば層状の平行なシールとして機能します。私たちの実験で観察された沈殿には、少なくとも 1 つの流体が流れていて、2 番目の流体と接触していることが必要です。亀裂が密閉されると、密閉、開口縮小、および/または析出物による詰まりによって流れ抵抗が増加するため、流れが減少します。完全にシールされた亀裂は、炭酸塩に一般的に関連する体積膨張と、両方の流体の流路を再接続する関連する二次鉱物沈殿誘発亀裂 31 が発生しない限り、流れをサポートできなくなり、この研究で観察された混合メカニズムも可能になりません。

要約すると、私たちのテストは、流体混合の程度と、亀裂における均一または不均一な析出から生じる鉱物析出物の分布に影響を与える可能性がある基本的な物理的および化学的プロセスのいくつかを実証します。 \(CO_2\) の鉱物捕捉のための将来の地下サイトを選択および設計する際には、重力による化学力学の可能性を考慮する必要があります。研究では、CarbFix23 の地下で起こったと推測される化学反応が調査されてきましたが、これらの反応が流体特性、重力による混合、亀裂内で発生する沈殿物の程度と輸送に及ぼす影響はほとんど無視されてきました。貯留層の流れのシミュレーションは、多くの場合、連続スケールで実行されます。このスケールでは、破面形状の詳細 (すなわち、表面粗さ、開口分布、空隙形状、接触面積など)、破面鉱物学的変化、進化を考慮することができません。流体特性や重力による化学反応のすべてが亀裂ネットワーク内で発生します。これらのプロセスは、\(CO_2\) 地下サイトにおける重力による化学動力学の存在と可能性を実証するために私たちが行った実験で使用した化学よりも非常に複雑であることを考慮して取り組む必要があります。

サンプル: 注入された流体の光学イメージングを可能にするために、2 枚の平らな透明なポリカーボネート (PC) プレートから均一な開口部の破壊サンプルが作成されました。プレートの寸法は 100 mm x 100 mm x 12.7 mm (図 S1 補足情報)。

密度コントラストだけが 2 つの流体の混合と傾斜破壊における炭酸カルシウムの析出にどのような影響を与えるかを理解するために、非反応性流体と反応性流体を使用した実験が行われました。非反応性実験に使用した実験溶液は、補足情報の表 S2 にリストされています。

2 つの Harvard Apparatus シリンジポンプを使用して、骨折に 2 つの溶液を同時に導入しました。ポンプは、直径 1/8 インチの PFA チューブと 1/16 インチの MNPT Swagelok フィッティングを使用してサンプルの 2 つの入口ポートに接続されました。 1 つの 200 mL シリンジには溶液 1 が含まれ、もう 1 つのシリンジには溶液 2 が含まれていました (表 S1 および S2 を参照)。亀裂は最初、密度の低い溶液 2 で飽和されました。次に、混合と鉱物沈殿物の形成を可能にするために、2 つの溶液が選択された一定流量 (0.17 ml/分) で 5 時間にわたって亀裂に同時にポンプで注入されました。５時間後、ポンプを停止した。

実験中に析出物の 3 次元空間分布を画像化するために、X 線コンピューター断層撮影 (CT) イメージングが実行されました。スキャンは、ローレンスバークレー国立研究所で、改良型ゼネラルエレクトリックライトスピード 16 スライス医療用 X 線コンピュータ断層撮影 (CT) システムを 80 および 120 kV、200 mA で使用して実行されました。再構成された画像は、オープンソースの ImageJ ソフトウェアと関連プラグインパッケージを使用して処理されました。スキャンは 120 kV と 80 kV で連続的に実行されました。実験前テストが行われ、方解石は 80kV のエネルギーに対して透過性がはるかに低いことが示されました。他のすべての材料は 2 つのエネルギーで同様に動作しました。 2 つのスキャンの差を取ると、方解石が豊富な領域が強調されます。

特注のデジタル光学画像システムを使用して、両方の溶液を骨折に流す前、流し込み中、流し込んだ後の骨折の画像を記録した。このシステムは、ネイティブ解像度 5 メガピクセルの Raspberry Pi 用スパイカメラで構成され、2592 x 1944 ピクセルの画像を生成しました。カメラは、512MB RAM を搭載した Raspberry Pi Model B+ に接続されました。画像は 5 秒ごとに記録され、jpeg ファイルとして 128 GB フラッシュドライブに直接保存されました。画像のキャリブレーションと照明の説明は、補足情報セクション 5 に記載されています。

オープンソース CFD ソフトウェア OpenFOAM (OpenFOAM: The Open Source CFD Toolbox、2014) を使用して、垂直破壊におけるさまざまな密度の混和流体の重力による流れと輸送をシミュレートしました。流れソルバー (buoyantBoussinesqPimpleFoam) と移流拡散ソルバー (scalarTransportFoam) を結合することにより、OpenFOAM ソルバーを開発しました。追加の詳細については、セクション 6 の補足情報を参照してください。シミュレーションに使用した流体の特性を表 S5 に示します。

データは、パデュー大学リサーチリポジトリ (PURR) の出版物リポジトリで、Xu, Z.、Cao, H.、Yoon, S.、Kang, P.、Jun, Y.、Kneafsey, T.、Sheets、 J.、Cole、D.、Pyrak-Nolte、L. (2023)。単一の破壊における重力による化学力学のデータ。パデュー大学研究リポジトリ。 10.4231/657J-V831 にあり、リンク https://purr.lib.purdue.edu/registry/dataset/10_4231_657J_V831 からアクセスできます。

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LJPN、ZX、Y-SJ、DC、TK、および JS は、研究の実験部分が米国エネルギー省の資金提供を受けたエネルギーフロンティア研究センターである地質 CO2 ナノスケール制御センター (NCGC) によって支援されたことを認めます。理学賞、基礎エネルギー科学、受賞番号 DE-AC02-05CH11231。 PKK は、この研究の計算部分の部分的な支援について、米国化学会石油研究基金に感謝します。

これらの著者は同様に貢献しました: Zhenyu Xu、Hongfan Cao、Peter K. Kang、Laura J. Pyrak-Nolte。

パデュー大学物理学および天文学部、ウェストラファイエット、インディアナ州、47907、米国

Zhenyu Xu & Laura J. Pyrak-Nolte

ミネソタ大学地球環境科学部、ツインシティーズ、ミネソタ州、55455、米国

曹紅帆、ユン・ソンギョ、ピーター・K・カン

ワシントン大学エネルギー・環境・化学工学部（セントルイス、セントルイス、ミズーリ州、63130、米国）

ヨンシン・ジュン

ローレンス・バークレー国立研究所、地球および環境科学、バークレー、カリフォルニア州、94720、米国

ティモシー・クニーフシー

オハイオ州立大学地球科学部、コロンバス、オハイオ州、43210、米国

ジュリア・M・シーツ & デヴィッド・コール

パデュー大学地球大気惑星科学部、ウェストラファイエット、インディアナ州、47907、米国

ローラ・J・ピラック・ノルティ

パデュー大学、ライルズ土木工学院、ウェストラファイエット、インディアナ州、47907、米国

ローラ・J・ピラック・ノルティ

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ZX、TK、LJPN が実験を考案し、Y.-SJ が化学反応式を提供し、DC と JS が析出物の特性評価を実施し、HC、SY および PK が数値シミュレーションを実施しました。著者全員が原稿をレビューしました。

Laura J. Pyrak-Nolte への通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガーネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

補足２．

補足３．

補足４．

補足事項５．

補足事項６．

補足事項７．

補足事項８．

補足事項９．

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転載と許可

Xu, Z.、Cao, H.、Yoon, S. 他亀裂内の流体と炭酸塩の析出分布に対する重力制御。 Sci Rep 13、9400 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-36406-8

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受信日: 2023 年 2 月 27 日

受理日: 2023 年 6 月 2 日

公開日: 2023 年 6 月 9 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36406-8

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